Nature.com сайтына кіргеніңіз үшін рахмет.Сіз шектеулі CSS қолдауы бар шолғыш нұсқасын пайдаланып жатырсыз.Ең жақсы тәжірибе үшін жаңартылған шолғышты пайдалануды ұсынамыз (немесе Internet Explorer шолғышында үйлесімділік режимін өшіріңіз).Оған қоса, тұрақты қолдауды қамтамасыз ету үшін біз сайтты стильсіз және JavaScriptсіз көрсетеміз.
Бірден үш слайдтан тұратын карусельді көрсетеді.Бір уақытта үш слайд арқылы жылжу үшін «Алдыңғы» және «Келесі» түймелерін пайдаланыңыз немесе бір уақытта үш слайд арқылы жылжу үшін соңында сырғытпа түймелерін пайдаланыңыз.
Микротолқынды сәулелену арқылы шығарылатын металдардың болуы даулы, өйткені металдар оңай тұтанады.Бір қызығы, зерттеушілер доғалық разряд құбылысы молекулаларды бөлу арқылы наноматериалдарды синтездеудің перспективалы бағытын ұсынатынын анықтады.Бұл зерттеу шикі пальма майын магниттік нанокөміртекке (MNC) түрлендіру үшін микротолқынды пешті қыздыруды және электр доғасын біріктіретін бір сатылы, бірақ қол жетімді синтетикалық әдісті әзірлеуде, оны пальма майын өндіруге жаңа балама ретінде қарастыруға болады.Ол жартылай инертті жағдайларда тұрақты оралған тот баспайтын болаттан жасалған сым (диэлектрлік орта) және ферроцен (катализатор) бар ортаның синтезін қамтиды.Бұл әдіс әртүрлі синтез уақыттарымен (10-20 мин) 190,9-дан 472,0°С-қа дейінгі температура диапазонында қыздыру үшін сәтті көрсетілді.Жаңадан дайындалған ҰҰК орташа өлшемдері 20,38–31,04 нм, мезокеуекті құрылымды (SBET: 14,83–151,95 м2/г) және құрамында тұрақты көміртегі жоғары (52,79–71,24 мас.%), сондай-ақ D және G шарларды көрсетті. жолақтар (ID/g) 0,98–0,99.FTIR спектрінде (522,29–588,48 см–1) жаңа шыңдардың пайда болуы ферроценде FeO қосылыстарының болуын дәлелдейді.Магнитометрлер ферромагниттік материалдарда жоғары магниттелу қанықтылығын (22,32–26,84 эму/г) көрсетеді.Ағынды суларды тазартуда MNC пайдалану олардың адсорбциялық қабілетін 5-тен 20 ppm-ге дейінгі әртүрлі концентрацияларда метилен көк (МБ) адсорбция сынағы арқылы бағалау арқылы көрсетілді.Синтез уақытында (20 мин) алынған МНК басқалармен салыстырғанда адсорбцияның ең жоғары тиімділігін көрсетті (10,36 мг/г), ал МБ бояуды кетіру жылдамдығы 87,79% құрады.Сондықтан, Лэнгмюр мәндері Фрейндлих мәндерімен салыстырғанда оптимистік емес, сәйкесінше 10 минутта (MNC10), 15 минутта (MNC15) және 20 минутта (MNC20) синтезделген MNC үшін R2 шамамен 0,80, 0,98 және 0,99 болады.Демек, адсорбциялық жүйе гетерогенді күйде болады.Сондықтан, микротолқынды доға CPO-ны MNC-ге айналдырудың перспективалы әдісін ұсынады, ол зиянды бояғыштарды кетіре алады.
Микротолқынды сәулелену электромагниттік өрістердің молекулалық әрекеттесуі арқылы материалдардың ең ішкі бөліктерін қыздыра алады.Бұл микротолқынды реакция жылдам және біркелкі жылу реакциясын қамтамасыз ететіндігімен ерекше.Осылайша, қыздыру процесін жылдамдатуға және химиялық реакцияларды күшейтуге болады2.Сонымен қатар, реакция уақыты қысқа болғандықтан, микротолқынды реакция ақыр соңында жоғары тазалықтағы және жоғары өнімділіктегі өнімдерді бере алады3,4.Таңғажайып қасиеттерінің арқасында микротолқынды сәулелену көптеген зерттеулерде, соның ішінде химиялық реакциялар мен наноматериалдардың синтезінде қолданылатын қызықты микротолқынды синтездерді жеңілдетеді5,6.Қыздыру процесі кезінде ортаның ішіндегі акцептордың диэлектрлік қасиеттері шешуші рөл атқарады, өйткені ол ортада ыстық нүкте жасайды, бұл әртүрлі морфологиясы мен қасиеттері бар нанокөміртектің пайда болуына әкеледі.Омориекомван және т.б.Белсендірілген көмір мен азотты пайдалана отырып пальма ядроларынан қуыс көміртекті наноталшықтарды алу8.Сонымен қатар, Фу және Хамид 350 W9 микротолқынды пеште майлы пальма талшығы белсендірілген көмір өндіру үшін катализаторды қолдануды анықтады.Сондықтан, ұқсас тәсілді қолайлы қоқыстарды енгізу арқылы шикі пальма майын ҰҰК түрлендіру үшін қолдануға болады.
Микротолқынды сәулелену мен өткір жиектері, нүктелері немесе субмикроскопиялық бұзылыстары бар металдар арасында қызықты құбылыс байқалды10.Бұл екі нысанның болуына электр доғасы немесе ұшқын әсер етеді (әдетте доғалық разряд деп аталады)11,12.Доға локализацияланған ыстық нүктелердің пайда болуына ықпал етеді және реакцияға әсер етеді, осылайша қоршаған ортаның химиялық құрамын жақсартады13.Бұл ерекше және қызықты құбылыс ластаушы заттарды кетіру14,15, биомасса шайыры крекинг16, микротолқынды пеште пиролиз17,18 және материал синтезі19,20,21 сияқты әртүрлі зерттеулерді қызықтырды.
Жақында көміртегі нанотүтіктері, көміртекті наносфералар және модификацияланған тотықсыздандырылған графен оксиді сияқты нанокөміртектер өздерінің қасиеттеріне байланысты назар аударды.Бұл нанокөміртектер электр энергиясын өндіруден суды тазартуға немесе залалсыздандыруға дейінгі қолданбалар үшін үлкен әлеуетке ие.Сонымен қатар, тамаша көміртекті қасиеттер қажет, бірақ сонымен бірге жақсы магниттік қасиеттер қажет.Бұл көп функционалды қолданбалар үшін өте пайдалы, соның ішінде ағынды суларды тазартудағы металл иондары мен бояғыштардың жоғары адсорбциясы, биоотындағы магниттік модификаторлар және тіпті жоғары тиімді микротолқынды сіңіргіштер24,25,26,27,28.Сонымен қатар, бұл көміртегілердің тағы бір артықшылығы бар, соның ішінде үлгінің белсенді учаскесінің бетінің ұлғаюы.
Соңғы жылдары магниттік нанокөміртекті материалдарға зерттеулер артып келеді.Әдетте, бұл магниттік нанокөміртектер сыртқы электростатикалық немесе айнымалы магнит өрістері сияқты сыртқы катализаторлардың реакциясын тудыруы мүмкін наноөлшемді магниттік материалдары бар көп функционалды материалдар болып табылады29.Магниттік қасиеттеріне байланысты магниттік нанокөміртектер белсенді ингредиенттердің кең спектрімен және иммобилизацияға арналған күрделі құрылымдармен біріктірілуі мүмкін30.Сонымен қатар, магниттік нанокөміртектер (МҰК) су ерітінділерінен ластаушы заттарды адсорбциялауда тамаша тиімділік көрсетеді.Сонымен қатар, ТҰК-да түзілетін жоғары меншікті бетінің ауданы мен кеуектері адсорбциялық қабілетті арттыра алады31.Магниттік сепараторлар ТҰК-ны жоғары реактивті ерітінділерден бөліп, оларды өміршең және басқарылатын сорбентке айналдыра алады32.
Бірнеше зерттеушілер жоғары сапалы нанокөміртекті пальма майын пайдалана отырып өндіруге болатынын көрсетті33,34.Пальма майы, ғылыми түрде Elais Guneensis ретінде белгілі, 202135 жылы шамамен 76,55 миллион тонна өнімі бар маңызды жеуге жарамды майлардың бірі болып саналады. Шикі пальма майы немесе CPO құрамында қанықпаған май қышқылдары (ҚҚҚ) мен қаныққан май қышқылдарының теңдестірілген қатынасы бар. (Сингапур валюталық органы).CPO құрамындағы көмірсутектердің көпшілігі триглицеридтер, үш триглицерид ацетаты компонентінен және бір глицерин компонентінен тұратын глицерид36.Бұл көмірсутектер олардың үлкен көміртегі мазмұнына байланысты жалпылануы мүмкін, бұл оларды нанокөміртекті өндіру үшін әлеуетті жасыл прекурсорлар етеді37.Әдебиеттерге сәйкес, CNT37,38,39,40, көміртекті наносфералар33,41 және графен34,42,43 әдетте шикі пальма майы немесе тағамдық май арқылы синтезделеді.Бұл нанокөміртектер электр энергиясын өндіруден суды тазартуға немесе залалсыздандыруға дейінгі қолданбаларда үлкен әлеуетке ие.
CVD38 немесе пиролиз33 сияқты термиялық синтез пальма майын ыдыратудың қолайлы әдісі болды.Өкінішке орай, процестегі жоғары температура өнімнің өзіндік құнын арттырады.Таңдаулы материалды жасау 44 ұзақ, жалықтыратын процедуралар мен тазалау әдістерін қажет етеді.Дегенмен, шикі пальма майының жоғары температурада жақсы тұрақтылығына байланысты физикалық бөлу және крекинг қажеттілігі даусыз.Сондықтан шикі пальма майын көміртекті материалдарға айналдыру үшін әлі де жоғары температура қажет.Сұйық доғаны магниттік нанокөміртек синтезінің ең жақсы потенциалы және жаңа әдісі деп санауға болады 46 .Бұл тәсіл жоғары қоздырылған күйлердегі прекурсорлар мен ерітінділер үшін тікелей энергияны қамтамасыз етеді.Доғалық разряд шикі пальма майындағы көміртегі байланыстарының үзілуіне әкелуі мүмкін.Дегенмен, қолданылатын электрод аралығы қатаң талаптарға сай болуы мүмкін, бұл өнеркәсіптік ауқымды шектейді, сондықтан тиімді әдіс әлі де әзірленуді қажет етеді.
Біздің білуімізше, нанокөміртектерді синтездеу әдісі ретінде микротолқынды пайдаланып доғалық разрядты зерттеу шектеулі.Сонымен қатар шикі пальма майын прекурсор ретінде пайдалану толық зерттелмеген.Сондықтан, бұл зерттеу микротолқынды пешті пайдаланып электр доғасын пайдаланып шикі пальма майының прекурсорларынан магниттік нанокөміртектер алу мүмкіндігін зерттеуге бағытталған.Пальма майының көптігі жаңа өнімдер мен қосымшаларда көрінуі керек.Пальма майын өңдеудің бұл жаңа тәсілі экономикалық секторды көтеруге көмектесіп, пальма майын өндірушілер үшін, әсіресе зардап шеккен шағын фермерлердің пальма майы плантациялары үшін тағы бір табыс көзі бола алады.Айомпе және т.б. африкалық ұсақ шаруашылықтарды зерттеуге сәйкес, шағын фермерлер жаңа піскен жеміс кластерлерін өздері өңдеп, шикі пальма майын делдалдарға сатпай, сатса ғана көбірек ақша табады, бұл қымбат әрі жалықтыратын жұмыс47.Сонымен қатар, COVID-19 салдарынан зауыт жабылуының артуы пальма майына негізделген қолданбалы өнімдерге әсер етті.Бір қызығы, үй шаруашылықтарының көпшілігі микротолқынды пештерге қол жеткізе алатындықтан және осы зерттеуде ұсынылған әдіс мүмкін және қолжетімді деп санауға болатындықтан, MNC өндірісін шағын пальма майы плантацияларына балама ретінде қарастыруға болады.Сонымен қатар, үлкенірек ауқымда компаниялар ірі ТҰК шығару үшін ірі реакторларға инвестиция сала алады.
Бұл зерттеу негізінен әртүрлі ұзақтықта диэлектрлік орта ретінде баспайтын болатты қолданатын синтез процесін қамтиды.Микротолқындар мен нанокөміртектерді пайдаланатын жалпы зерттеулердің көпшілігі 30 минут немесе одан да көп синтез уақытын ұсынады33,34.Қолжетімді және іске асырылатын практикалық идеяны қолдау үшін бұл зерттеу синтез уақыты орташадан төмен MNC алуды мақсат етті.Сонымен қатар, зерттеу 3-деңгейдегі технологияның дайындығының суретін салады, өйткені теория дәлелденген және зертханалық масштабта жүзеге асырылады.Кейінірек пайда болған МҰК физикалық, химиялық және магниттік қасиеттерімен сипатталды.Содан кейін метилен көкі алынған MNC-ның адсорбциялық қабілетін көрсету үшін пайдаланылды.
Шикі пальма майы Apas Balung Mill, Sawit Kinabalu Sdn компаниясынан алынды.Bhd., Tawau және синтез үшін көміртегі прекурсоры ретінде пайдаланылады.Бұл жағдайда диэлектрлік орта ретінде диаметрі 0,90 мм тот баспайтын болаттан жасалған сым пайдаланылды.Бұл жұмыста катализатор ретінде АҚШ-тың Сигма-Олдрихтен алынған ферроцен (тазалығы 99%) таңдалды.Метилен көкі (Бендосен, 100 г) одан әрі адсорбциялық тәжірибелер үшін қолданылды.
Бұл зерттеуде тұрмыстық микротолқынды пеш (Panasonic: SAM-MG23K3513GK) микротолқынды реакторға айналдырылды.Микротолқынды пештің жоғарғы бөлігінде газдың кірісі мен шығысы мен термопара үшін үш тесік жасалды.Термопарлы зондтар керамикалық түтіктермен оқшауланған және жазатайым оқиғаларды болдырмау үшін әрбір эксперимент үшін бірдей жағдайларда орналастырылған.Бұл уақытта үлгілер мен трахеяны орналастыру үшін үш саңылаулы қақпағы бар боросиликатты шыны реактор пайдаланылды.Микротолқынды реактордың схемалық диаграммасын қосымша 1-суретте көрсетуге болады.
Көміртек прекурсоры ретінде шикі пальма майын және катализатор ретінде ферроценді пайдаланып, магниттік нанокөміртектер синтезделді.Ферроцен катализаторының салмағы бойынша шамамен 5% шламды катализатор әдісімен дайындалды.Ферроценді 20 мл шикі пальма майымен 60 айн/мин 30 минут бойы араластырды.Содан кейін қоспа алюминий тотығы бар тигельге ауыстырылды және ұзындығы 30 см тот баспайтын болаттан жасалған сым оралып, тигельдің ішіне тігінен орналастырылды.Глинозем тигельді шыны реакторға салыңыз және оны тығыздалған шыны қақпақпен микротолқынды пештің ішіне мықтап бекітіңіз.Камерадан қажетсіз ауаны кетіру үшін реакцияның басталуына 5 минут қалғанда камераға азот үрленді.Микротолқын қуаты 800 Вт-қа дейін ұлғайтылды, себебі бұл доғаның жақсы іске қосылуын қамтамасыз ете алатын максималды микротолқынды қуат.Сондықтан бұл синтетикалық реакциялар үшін қолайлы жағдайлар жасауға ықпал етуі мүмкін.Сонымен қатар, бұл микротолқынды термоядролық реакциялар үшін ваттпен кеңінен қолданылатын қуат диапазоны48,49.Реакция кезінде қоспаны 10, 15 немесе 20 минут қыздырды.Реакция аяқталғаннан кейін реактор мен микротолқынды пеш табиғи түрде бөлме температурасына дейін салқындатылды.Алюминий тигельіндегі соңғы өнім бұрандалы сымдары бар қара тұнба болды.
Қара тұнба жиналып, этанолмен, изопропанолмен (70%) және тазартылған сумен кезектесіп бірнеше рет жуылды.Жуып, тазалағаннан кейін өнім қажетсіз қоспаларды буландыру үшін әдеттегі пеште 80°C температурада түні бойы кептіріледі.Содан кейін өнім сипаттама үшін жиналды.MNC10, MNC15 және MNC20 деп белгіленген үлгілер 10 минут, 15 минут және 20 минут бойы магниттік нанокөміртекті синтездеу үшін пайдаланылды.
100-150 кХ ұлғайту кезінде далалық эмиссиялық сканерлеуші электрондық микроскоп немесе FESEM (Zeiss Auriga үлгісі) арқылы MNC морфологиясын бақылаңыз.Бұл ретте элементтік құрам энергия-дисперсиялық рентгендік спектроскопия (ЭДС) арқылы талданған.ЭҚК талдауы 2,8 мм жұмыс қашықтығында және 1 кВ үдеткіш кернеуде жүргізілді.Арнайы бет ауданы мен MNC кеуек мәндері Брунауэр-Эмметт-Теллер (BET) әдісімен өлшенді, соның ішінде N2 адсорбция-десорбция изотермасы 77 К-де. Талдау үлгі бетінің ауданы өлшегішінің (MICROMERITIC ASAP 2020) көмегімен орындалды. .
Магниттік нанокөміртектердің кристалдылығы мен фазасы λ = 0,154 нм кезінде рентгендік ұнтақ дифракциясы немесе XRD (Burker D8 Advance) арқылы анықталды.Дифрактограммалар 2θ = 5 және 85° аралығында 2° мин-1 сканерлеу жылдамдығымен жазылды.Сонымен қатар, MNC химиялық құрылымы Фурье түрлендіру инфрақызыл спектроскопиясы (FTIR) көмегімен зерттелді.Талдау сканерлеу жылдамдығы 4000 мен 400 см-1 аралығындағы Perkin Elmer FTIR-Spectrum 400 көмегімен орындалды.Магниттік нанокөміртектердің құрылымдық ерекшеліктерін зерттеу кезінде Раман спектроскопиясы 100X объектісі бар U-RAMAN спектроскопиясында неодим қосылған лазерді (532 нм) қолдану арқылы орындалды.
Дірілдейтін магнитометр немесе VSM (Lake Shore 7400 сериясы) MNC-де темір оксидінің магниттік қанықтылығын өлшеу үшін пайдаланылды.Шамамен 8 кОэ магнит өрісі қолданылып, 200 нүкте алынды.
Адсорбциялық тәжірибелерде МҰК-ның адсорбенттер ретіндегі потенциалын зерттеу кезінде метилен көк катионды бояғышы (МБ) қолданылды.MNC (20 мг) стандартты концентрациясы 5-20 мг/L50 диапазонында метилен көкінің 20 мл сулы ерітіндісіне қосылды.Ерітіндінің рН мәні зерттеу барысында бейтарап рН 7-ге орнатылды.Ерітінді механикалық түрде 150 айн/мин және 303,15 К айналмалы шайқағышта араластырылды (зертханалық құрал: SI-300R).Содан кейін MNC магнит арқылы бөлінеді.Адсорбциялық тәжірибеге дейін және одан кейін МБ ерітіндісінің концентрациясын бақылау үшін УК-көрінетін спектрофотометрді (Varian Cary 50 UV-Vis Spectrophotometer) пайдаланыңыз және 664 нм максималды толқын ұзындығында метилен көк стандарт қисығын қараңыз.Тәжірибе үш рет қайталанып, орташа мән берілді.Ерітіндіден MG жойылуы qe тепе-теңдікте адсорбцияланған МК мөлшерінің жалпы теңдеуімен және % шығару пайызымен есептелді.
Адсорбция изотермасы бойынша тәжірибелер сонымен қатар барлық МНК үшін 293,15 К мг тұрақты температурада әртүрлі концентрациядағы (5–20 мг/л) МГ ерітінділері мен 20 мг адсорбентті араластыру арқылы жүргізілді.
Соңғы бірнеше онжылдықтарда темір және магниттік көміртектер кеңінен зерттелді.Бұл көміртегі негізіндегі магниттік материалдар өздерінің тамаша электромагниттік қасиеттеріне байланысты көбірек назар аударып, әртүрлі әлеуетті технологиялық қолданбаларға әкеледі, негізінен электр құрылғыларында және суды тазартуда.Бұл зерттеуде микротолқынды разрядты пайдаланып шикі пальма майындағы көмірсутектерді крекинг арқылы нанокөміртектер синтезделді.Синтез әр түрлі уақытта, 10-нан 20 минутқа дейін, прекурсор мен катализатордың бекітілген арақатынасында (5:1) металл ток жинағышын (бұралған СС) және ішінара инертті (қажет емес ауаны азотпен тазартылған) пайдалана отырып жүргізілді. эксперименттің басы).Алынған көміртекті шөгінділер 2а-суретте көрсетілгендей қара қатты ұнтақ түрінде болады.Тұндырылған көміртегі шығымы 10 минут, 15 минут және 20 минуттық синтез уақытында сәйкесінше шамамен 5,57%, 8,21% және 11,67% болды.Бұл сценарий ұзағырақ синтез уақыттары жоғары шығымдылыққа51 ықпал ететінін болжайды — төмен шығымдылық, ең алдымен, қысқа реакция уақыттары мен төмен катализатор белсенділігіне байланысты.
Сонымен қатар, алынған нанокөміртектер үшін синтез температурасының уақытқа қатысты сызбасын қосымша 2b-суретте көрсетуге болады.MNC10, MNC15 және MNC20 үшін алынған ең жоғары температуралар сәйкесінше 190,9°C, 434,5°C және 472°C болды.Әрбір қисық үшін металл доғасы кезінде пайда болатын жылу әсерінен реактор ішіндегі температураның тұрақты көтерілуін көрсететін тік еңіс көрінуі мүмкін.Мұны сәйкесінше MNC10, MNC15 және MNC20 үшін 0–2 мин, 0–5 мин және 0–8 минутта көруге болады.Белгілі бір нүктеге жеткеннен кейін еңіс ең жоғары температураға дейін қозғала береді, ал еңіс қалыпты болады.
MNC үлгілерінің беткі топографиясын бақылау үшін далалық эмиссиялық сканерлеуші электронды микроскопия (FESEM) пайдаланылды.Суретте көрсетілгендей.1, магниттік нанокөміртектер синтездің басқа уақытында сәл өзгеше морфологиялық құрылымға ие.FESEM MNC10 суреттері күріш.1а,б көміртекті сфералардың түзілуі жоғары беттік керілу салдарынан шиеленіскен және бекітілген микро- және наносфералардан тұратынын көрсетеді.Сонымен бірге ван-дер-Ваальс күштерінің болуы көміртекті сфералардың бірігуіне әкеледі52.Синтез уақытының ұлғаюы крекинг реакцияларының ұзағырақ болуына байланысты өлшемдердің кішірек болуына және шарлар санының артуына әкелді.Суретте.1c MNC15 толық дерлік сфералық пішінге ие екенін көрсетеді.Дегенмен, біріктірілген сфералар әлі де мезокеуектерді құра алады, олар кейінірек метилен көгінің адсорбциясы үшін жақсы орынға айнала алады.1d-суретте 15000 есе жоғары үлкейту кезінде орташа мөлшері 20,38 нм болатын агломерацияланған көміртекті сфераларды көруге болады.
7000 және 15000 есе үлкейту кезінде 10 минуттан (a, b), 15 минуттан (c, d) және 20 минуттан (e–g) кейін синтезделген нанокөміртектердің FESEM кескіндері.
Суретте.1e–g MNC20 магнитті көміртектің бетіндегі шағын шарлары бар кеуектердің дамуын бейнелейді және магниттік белсендірілген көмірдің морфологиясын қайта жинайды53.Магниттік көміртектің бетінде әртүрлі диаметрлер мен ені бар кеуектер кездейсоқ орналасады.Сондықтан бұл MNC20 неліктен BET талдауы көрсеткендей үлкен бет ауданы мен кеуек көлемін көрсеткенін түсіндіруі мүмкін, өйткені оның бетінде басқа синтетикалық уақыттарға қарағанда көбірек кеуектер пайда болды.15000 есе жоғары үлкейту кезінде түсірілген микросуреттер 1g-суретте көрсетілгендей біртекті емес бөлшектердің өлшемдерін және дұрыс емес пішіндерді көрсетті.Өсу уақытын 20 минутқа дейін ұлғайтқанда, көбірек агломерацияланған сфералар пайда болды.
Бір қызығы, сол аймақта бұралған көміртекті үлпектері де табылған.Шарлардың диаметрі 5,18-ден 96,36 нм-ге дейін өзгерді.Бұл түзілу дифференциалды нуклеацияның пайда болуына байланысты болуы мүмкін, бұл жоғары температура мен микротолқындармен жеңілдетіледі.Дайындалған MNC-тердің есептелген шар өлшемі MNC10 үшін орташа 20,38 нм, MNC15 үшін 24,80 нм және MNC20 үшін 31,04 нм болды.Шарлардың өлшемді таралуы қосымша күріште көрсетілген.3.
Қосымша 4-суретте сәйкесінше MNC10, MNC15 және MNC20 EDS спектрлері мен элементтік құрам жиынтықтары көрсетілген.Спектрлерге сәйкес, әрбір нанокөміртекте C, O және Fe әртүрлі мөлшерде болатыны атап өтілді.Бұл қосымша синтез уақытында болатын әртүрлі тотығу және крекинг реакцияларына байланысты.С көп мөлшері көміртегі прекурсоры, шикі пальма майынан келеді деп есептеледі.Сонымен қатар, O-ның төмен пайызы синтез кезінде тотығу процесіне байланысты.Сонымен қатар, Fe ферроценнің ыдырауынан кейін нанокөміртек бетінде тұндырылған темір оксидіне жатады.Сонымен қатар, 5a–c қосымша суреті MNC10, MNC15 және MNC20 элементтерінің салыстыруын көрсетеді.Фундаменталды картаға түсіру негізінде Fe MNC бетінде жақсы таралғаны байқалды.
Азоттың адсорбциялық-десорбциялық талдауы адсорбция механизмі және материалдың кеуекті құрылымы туралы ақпарат береді.N2 адсорбция изотермалары және MNC BET бетінің графиктері күріш.2. FESEM кескіндерінің негізінде адсорбция әрекеті агрегацияға байланысты микрокеуекті және мезокеуекті құрылымдардың тіркесімін көрсетеді деп күтілуде.Алайда 2-суреттегі график адсорбенттің IUPAC55 типті IV изотерма мен H2 типті гистерезис контурына ұқсайтынын көрсетеді.Изотерманың бұл түрі көбінесе мезокеуекті материалдарға ұқсас.Мезокеушектердің адсорбциялық әрекеті әдетте конденсацияланған заттың молекулаларымен адсорбциялық-адсорбциялық реакциялардың әрекеттесуімен анықталады.S-тәрізді немесе S-тәрізді адсорбция изотермалары әдетте бір қабатты көпқабатты адсорбция нәтижесінде пайда болады, содан кейін газдың кеуектердегі сұйық фазаға конденсацияланатын, кеуек конденсациясы 56 деп аталатын көлемді сұйықтықтың қанығу қысымынан төмен қысымда конденсацияланатын құбылыс. Кеуектердегі капиллярлық конденсация 0,50-ден жоғары салыстырмалы қысымда (p/po) пайда болады.Сонымен қатар, күрделі кеуек құрылымы H2 типті гистерезисті көрсетеді, ол кеуектердің тар диапазонында тесіктердің бітелуіне немесе ағып кетуіне байланысты.
BET сынақтарынан алынған беттің физикалық параметрлері 1-кестеде көрсетілген. BET бетінің ауданы мен жалпы кеуек көлемі синтез уақытының ұлғаюымен айтарлықтай өсті.MNC10, MNC15 және MNC20 орташа кеуек өлшемдері сәйкесінше 7,2779 нм, 7,6275 нм және 7,8223 нм.IUPAC ұсыныстарына сәйкес бұл аралық кеуектерді мезокеуекті материалдарға жатқызуға болады.Мезокеуекті құрылым метилен көкін MNC57 арқылы оңай өткізгіш және сіңіргіш ете алады.Максималды синтез уақыты (MNC20) ең жоғары бет ауданын көрсетті, одан кейін MNC15 және MNC10.Жоғары BET бетінің ауданы адсорбция өнімділігін жақсарта алады, өйткені көбірек беттік-активті заттар бар.
Синтезделген МҰҚ-ның рентгендік дифракциялық заңдылықтары 3-суретте көрсетілген. Жоғары температурада ферроцен де жарылып, темір оксидін түзеді.Суретте.3a MNC10 XRD үлгісін көрсетеді.Ол ɣ-Fe2O3 (JCPDS №39–1346) үшін тағайындалған 2θ, 43.0° және 62.32° екі шыңды көрсетеді.Сонымен қатар Fe3O4 2θ: 35,27° кернеулі шыңына ие.Екінші жағынан, 3b-суреттегі MHC15 дифракция үлгісінде температура мен синтез уақытының жоғарылауымен байланысты болуы мүмкін жаңа шыңдарды көрсетеді.2θ: 26,202° шыңы аз қарқынды болса да, дифракция үлгісі графит JCPDS файлына (JCPDS №75–1621) сәйкес келеді, бұл нанокөміртек құрамында графит кристалдарының болуын көрсетеді.Бұл шың MNC10-да жоқ, мүмкін синтез кезінде доғаның төмен температурасына байланысты.2θ кезінде үш уақыт шыңы бар: 30,082°, 35,502°, 57,422° Fe3O4.Ол сонымен қатар 2θ кезінде ɣ-Fe2O3 бар екенін көрсететін екі шыңды көрсетеді: 43,102° және 62,632°.3c-суретте көрсетілгендей 20 минут бойы синтезделген MNC (MNC20) үшін MNK15-те ұқсас дифракция үлгісін байқауға болады.26,382°-тағы графикалық шыңды MNC20-да да көруге болады.2θ-де көрсетілген үш өткір шың: 30,102°, 35,612°, 57,402° Fe3O4 үшін.Сонымен қатар, ε-Fe2O3 болуы 2θ: 42,972° және 62,61-де көрсетілген.Алынған МНК құрамында темір оксиді қосылыстарының болуы болашақта метилен көкін адсорбциялау қабілетіне оң әсер етуі мүмкін.
MNC және CPO үлгілеріндегі химиялық байланыс сипаттамалары Қосымша 6-суреттегі FTIR шағылыстыру спектрлерінен анықталды. Бастапқыда шикі пальма майының алты маңызды шыңы 1-ші қосымша кестеде сипатталғандай төрт түрлі химиялық құрамдастарды көрсетті. CPO-да анықталған негізгі шыңдар 2913,81 см-1, 2840 см-1 және 1463,34 см-1, бұл алкандардың және басқа алифатты CH2 немесе CH3 топтарының CH созылу тербелістеріне жатады.Анықталған орманшылар шыңы 1740,85 см-1 және 1160,83 см-1.1740,85 см-1 шыңы триглицеридтердің функционалдық тобының күрделі эфир карбонилімен ұзартылған C=O байланысы болып табылады.Сонымен қатар, 1160,83 см-1 шыңы ұзартылған CO58,59 эфир тобының ізі болып табылады.Ал 813,54 см-1 шыңы алкандар тобының ізі болып табылады.
Сондықтан шикі пальма майындағы кейбір сіңіру шыңдары синтез уақыты ұлғайған сайын жоғалып кетті.2913,81 см-1 және 2840 см-1 шыңдарын MNC10-да әлі де байқауға болады, бірақ бір қызығы, MNC15 және MNC20-да шыңдар тотығу салдарынан жоғалып кетуге бейім.Сонымен қатар, магниттік нанокөміртектердің FTIR талдауы MNC10-20 бес түрлі функционалдық тобын білдіретін жаңадан қалыптасқан абсорбция шыңдарын анықтады.Бұл шыңдар қосымша 1-кестеде де келтірілген. 2325,91 см-1 шыңы CH360 алифатикалық тобының асимметриялық CH созылуы болып табылады.1463,34-1443,47 см-1 шыңы пальма майы сияқты алифаттық топтардың CH2 және CH иілуін көрсетеді, бірақ шыңы уақыт өте келе төмендей бастайды.813,54–875,35 см–1 шыңы хош иісті CH-алкандар тобының ізі болып табылады.
Сонымен қатар, 2101,74 см-1 және 1589,18 см-1 шыңдары сәйкесінше C=C алкинді және ароматты сақиналарды құрайтын CC 61 байланыстарын білдіреді.1695,15 см-1 шағын шыңы карбонил тобынан бос май қышқылының C=O байланысын көрсетеді.Ол синтез кезінде CPO карбонилінен және ферроценнен алынады.539,04 пен 588,48 см-1 аралығындағы жаңадан пайда болған шыңдар ферроценнің Fe-O діріл байланысына жатады.Қосымша 4-суретте көрсетілген шыңдарға сүйене отырып, синтез уақыты магниттік нанокөміртектердегі бірнеше шыңдарды және қайта байланыстыруды азайта алатынын көруге болады.
Толқын ұзындығы 514 нм болатын лазердің көмегімен синтездің әртүрлі уақыттарында алынған магниттік нанокөміртектердің Раман шашырауының спектроскопиялық талдауы 4-суретте көрсетілген. MNC10, MNC15 және MNC20 барлық спектрлері әдетте төмен sp3 көміртегімен байланысты екі қарқынды жолақтан тұрады. көміртегі түрлерінің діріл режимдеріндегі ақаулары бар нанографит кристаллиттерінде табылған sp262.1333–1354 см–1 аймағында орналасқан бірінші шың идеал графит үшін қолайсыз және құрылымның бұзылуына және басқа қоспаларға сәйкес келетін D жолағын білдіреді63,64.1537–1595 см-1 шамасында екінші ең маңызды шың жазықтықтағы байланыстың созылуынан немесе кристалды және реттелген графит формаларынан туындайды.Дегенмен, шыңы графит G жолағымен салыстырғанда шамамен 10 см-1-ге ығысқан, бұл MNC парақтарды жинақтау тәртібінің төмендігін және құрылымның ақаулы екенін көрсетеді.D және G жолақтарының салыстырмалы қарқындылығы (ID/IG) кристаллиттер мен графит үлгілерінің тазалығын бағалау үшін қолданылады.Раман спектроскопиялық талдауына сәйкес, барлық MNC-де 0,98–0,99 диапазонында ID/IG мәндері болды, бұл Sp3 гибридизациясына байланысты құрылымдық ақауларды көрсетеді.Бұл жағдай XPA спектрлерінде интенсивтілігі азырақ 2θ шыңдарының болуын түсіндіре алады: MNK15 үшін 26,20° және MNK20 үшін 26,28°, JCPDS файлындағы графит шыңына тағайындалған 4-суретте көрсетілгендей.Бұл жұмыста алынған ID/IG MNC қатынасы басқа магниттік нанокөміртектер диапазонында, мысалы, гидротермиялық әдіс үшін 0,85–1,03 және пиролитикалық әдіс үшін 0,78–0,9665,66.Сондықтан бұл арақатынас қазіргі синтетикалық әдісті кеңінен қолдануға болатынын көрсетеді.
МҰК магниттік сипаттамалары тербелмелі магнитометрдің көмегімен талданды.Алынған гистерезис 5-суретте көрсетілген.Әдетте, MNC синтез кезінде магнетизмді ферроценнен алады.Бұл қосымша магниттік қасиеттер болашақта нанокөміртектердің адсорбциялық қабілетін арттыруы мүмкін.5-суретте көрсетілгендей, үлгілерді суперпарамагниттік материалдар ретінде анықтауға болады.Wahajuddin & Arora67 сәйкес, суперпарамагниттік күй - бұл үлгінің сыртқы магнит өрісі қолданылған кезде қанықтыру магниттелуіне (MS) магниттелуі.Кейінірек қалдық магниттік әсерлесулер үлгілерде пайда болмайды67.Бір қызығы, қанықтыру магниттелуі синтез уақытына қарай артады.Бір қызығы, MNC15 ең жоғары магниттік қанықтылыққа ие, өйткені күшті магниттік түзілу (магнитизация) сыртқы магниттің қатысуымен оңтайлы синтез уақытынан туындауы мүмкін.Бұл ɣ-Fe2O сияқты басқа темір оксидтерімен салыстырғанда жақсы магниттік қасиеттері бар Fe3O4 болуына байланысты болуы мүмкін.МҰК бірлік массасына адсорбциялық қанығу моментінің реті MNC15>MNC10>MNC20.Алынған магниттік параметрлер кестеде келтірілген.2.
Магниттік бөлуде кәдімгі магниттерді пайдаланған кезде магниттік қанығудың минималды мәні шамамен 16,3 эму г-1 құрайды.МҰК-ның су ортасындағы бояғыштар сияқты ластаушы заттарды кетіру қабілеті және МҰК-ны жоюдың қарапайымдылығы алынған нанокөміртектер үшін қосымша факторларға айналды.Зерттеулер көрсеткендей, LSM магниттік қанықтығы жоғары болып саналады.Осылайша, барлық үлгілер магниттік бөлу процедурасы үшін жеткілікті магниттік қанығу мәндеріне жетті.
Жақында металл жолақтар немесе сымдар микротолқынды термоядролық процестерде катализаторлар немесе диэлектриктер ретінде назар аударды.Металдардың микротолқынды реакциялары реактор ішінде жоғары температураны немесе реакцияларды тудырады.Бұл зерттеу ұшы және шартты (орамды) тот баспайтын болаттан жасалған сым микротолқынды разряд пен металды қыздыруды жеңілдетеді деп мәлімдейді.Тот баспайтын болаттың ұшында айқын кедір-бұдыр бар, бұл беттік зарядтың тығыздығы мен сыртқы электр өрісінің жоғары мәндеріне әкеледі.Заряд жеткілікті кинетикалық энергияға ие болған кезде, зарядталған бөлшектер тот баспайтын болаттан секіріп, қоршаған ортаның иондалуына, разрядтың немесе ұшқынның 68 пайда болуына әкеледі.Металл разряды жоғары температурадағы ыстық нүктелермен жүретін ерітіндінің крекинг реакцияларына елеулі үлес қосады.Қосымша 2b-суреттегі температура картасына сәйкес температура тез көтеріледі, бұл күшті разряд құбылысына қосымша жоғары температуралық ыстық нүктелердің болуын көрсетеді.
Бұл жағдайда жылу эффектісі байқалады, өйткені әлсіз байланысқан электрондар бетінде және ұшында қозғалып, шоғырлана алады69.Тот баспайтын болатты ораған кезде ерітіндідегі металдың үлкен беті материалдың бетінде құйынды токтарды тудыруға көмектеседі және қыздыру әсерін сақтайды.Бұл жағдай CPO және ферроцен мен ферроценнің ұзақ көміртегі тізбегін үзуге тиімді көмектеседі.Қосымша 2b-суретте көрсетілгендей, тұрақты температура жылдамдығы ерітіндіде біркелкі қыздыру әсері байқалатынын көрсетеді.
ҰҰК құрудың ұсынылатын механизмі Қосымша 7-суретте көрсетілген. CPO және ферроценнің ұзын көміртегі тізбегі жоғары температурада жарылып кете бастайды.Мұнай FESEM MNC1070 кескінінде глобулдар деп аталатын көміртек прекурсорларына айналатын бөлінген көмірсутектерді түзу үшін ыдырайды.Қоршаған ортаның энергиясы мен атмосфералық жағдайда қысым 71 есебінен.Сонымен бірге ферроцен де жарылып, Fe-де тұндырылған көміртек атомдарынан катализатор түзеді.Содан кейін жылдам нуклеация жүреді және көміртегі өзегі тотығады және ядроның үстінде аморфты және графиттік көміртек қабатын құрайды.Уақыт ұлғайған сайын шардың өлшемі дәлірек және біркелкі болады.Сонымен қатар қолданыстағы ван-дер-Ваальс күштері де шарлардың агломерациясына әкеледі52.Fe иондарының Fe3O4 және ɣ-Fe2O3-ке дейін тотықсыздануы кезінде (рентгендік фазалық талдауға сәйкес) нанокөміртектердің бетінде темір оксидтерінің әртүрлі түрлері түзіледі, бұл магниттік нанокөміртектердің түзілуіне әкеледі.EDS картасы қосымша 5a-c суреттерінде көрсетілгендей, Fe атомдары MNC бетінде қатты таралғанын көрсетті.
Айырмашылығы 20 минуттық синтез уақытында көміртегі агрегациясы жүреді.Ол MNC бетінде үлкенірек кеуектерді құрайды, бұл 1e–g-суреттегі FESEM кескіндерінде көрсетілгендей, MNC-терді белсендірілген көмір ретінде қарастыруға болады.Кеуек өлшемдеріндегі бұл айырмашылық ферроценнен темір оксидінің үлесіне байланысты болуы мүмкін.Сонымен бірге жеткен жоғары температураға байланысты деформацияланған таразылар пайда болады.Магниттік нанокөміртектер әртүрлі синтез уақыттарында әртүрлі морфологияларды көрсетеді.Нанокөміртектер синтез уақытының қысқаруымен сфералық пішіндерді құру ықтималдығы жоғары.Сонымен қатар, синтез уақытындағы айырмашылық тек 5 минут ішінде болса да, кеуектер мен таразыларға қол жеткізуге болады.
Магниттік нанокөміртектер су ортасынан ластаушы заттарды жоя алады.Қолданғаннан кейін олардың оңай жойылу қабілеті осы жұмыста алынған нанокөміртекті адсорбенттер ретінде пайдаланудың қосымша факторы болып табылады.Магниттік нанокөміртектердің адсорбциялық қасиеттерін зерттей отырып, біз MNC-тің метилен көк (МБ) ерітінділерін 30°C температурада рН реттеусіз түссіздендіру қабілетін зерттедік.Бірнеше зерттеулер 25–40 °C температура диапазонында көміртекті сіңіргіштердің өнімділігі MC жоюды анықтауда маңызды рөл атқармайды деген қорытындыға келді.Төтенше рН мәндері маңызды рөл атқарса да, беткі функционалды топтарда зарядтар пайда болуы мүмкін, бұл адсорбат-адсорбент әрекетінің бұзылуына әкеледі және адсорбцияға әсер етеді.Сондықтан, осы жағдайларды және әдеттегі ағынды суларды тазарту қажеттілігін ескере отырып, осы зерттеуде жоғарыда аталған шарттар таңдалды.
Бұл жұмыста әр түрлі стандартты бастапқы концентрациясы (5–20 ppm) бар 20 мл метилен көкінің сулы ерітіндісіне бекітілген байланыс уақытында 20 мг MNC қосу арқылы сериялы адсорбциялық тәжірибе жүргізілді60.Қосымша 8-суретте MNC10, MNC15 және MNC20 өңдеуге дейін және одан кейінгі метилен көк ерітінділерінің әртүрлі концентрацияларының (5–20 ppm) күйі көрсетілген.Әртүрлі MNC пайдалану кезінде МБ шешімдерінің түс деңгейі төмендеді.Бір қызығы, MNC20 5 ppm концентрациясында МБ ерітінділерін оңай түсін өзгертетіні анықталды.Сонымен қатар, MNC20 басқа MNC-мен салыстырғанда МБ шешімінің түс деңгейін төмендетті.MNC10-20 ультракүлгін көрінетін спектрі Қосымша 9-суретте көрсетілген. Сонымен бірге кетіру жылдамдығы мен адсорбция туралы ақпарат сәйкесінше 9. 6-суретте және 3-кестеде көрсетілген.
Күшті метилен көк шыңдарын 664 нм және 600 нм-де табуға болады.Әдетте, шыңның қарқындылығы MG ерітіндісінің бастапқы концентрациясының төмендеуімен бірте-бірте төмендейді.Қосымша 9а-суретте MNC10-мен өңдеуден кейінгі әртүрлі концентрациядағы МБ ерітінділерінің УК-көрінетін спектрлері көрсетілген, бұл шыңдардың қарқындылығын шамалы ғана өзгертті.Екінші жағынан, MNC15 және MNC20 өңдеуден кейін МБ ерітінділерінің сіңіру шыңдары сәйкесінше 9b және c қосымша суреттерінде көрсетілгендей айтарлықтай төмендеді.Бұл өзгерістер MG ерітіндісінің концентрациясы төмендеген сайын анық көрінеді.Дегенмен, барлық үш магниттік көміртегі қол жеткізген спектрлік өзгерістер метилен көк бояуын кетіруге жеткілікті болды.
3-кесте негізінде адсорбцияланған МК мөлшері мен адсорбцияланған МК пайызы үшін нәтижелер 3-суретте көрсетілген. 6. Барлық МҰК үшін жоғары бастапқы концентрацияларды қолданғанда MG адсорбциясы артты.Бұл ретте адсорбция пайызы немесе МБ жою жылдамдығы (MBR) бастапқы концентрация жоғарылаған кезде қарама-қарсы тенденцияны көрсетті.Төменгі бастапқы MC концентрацияларында адсорбент бетінде бос белсенді учаскелер қалды.Бояғыш концентрациясы жоғарылаған сайын бояғыш молекулаларының адсорбциясы үшін бос белсенді орындардың саны азаяды.Басқалары бұл жағдайда биосорбцияның белсенді учаскелерінің қанығуына қол жеткізіледі деген қорытындыға келді72.
Өкінішке орай, MNC10 үшін MBR 10 ppm МБ шешімінен кейін өсті және төмендеді.Бұл кезде МГ-ның өте аз бөлігі ғана адсорбцияланады.Бұл 10 ppm MNC10 адсорбциясы үшін оңтайлы концентрация екенін көрсетеді.Осы жұмыста зерттелген барлық MNC үшін адсорбциялық сыйымдылықтардың реті келесідей болды: MNC20 > MNC15 > MNC10, орташа мәндер 10,36 мг/г, 6,85 мг/г және 0,71 мг/г болды, MG жылдамдығының орташа жойылуы. 87, 79%, 62,26% және 5,75% құрады.Осылайша, MNC20 адсорбциялық сыйымдылық пен УК-көрінетін спектрді ескере отырып, синтезделген магниттік нанокөміртектер арасында ең жақсы адсорбциялық сипаттамаларды көрсетті.Адсорбциялық сыйымдылық MWCNT магниттік композиті (11,86 мг/г) және галлойзиттік нанотүтік-магниттік Fe3O4 нанобөлшектері (18,44 мг/г) сияқты басқа магниттік нанокөміртектермен салыстырғанда төмен болса да, бұл зерттеу стимуляторды қосымша пайдалануды қажет етпейді.Химиялық заттар катализатор қызметін атқарады.таза және мүмкін болатын синтетикалық әдістермен қамтамасыз ету73,74.
MNC-тің SBET мәндері көрсеткендей, жоғары спецификалық бет МБ ерітіндісін адсорбциялау үшін белсенді учаскелерді қамтамасыз етеді.Бұл синтетикалық нанокөміртектердің негізгі ерекшеліктерінің біріне айналуда.Сонымен қатар, ТҰК көлемінің аздығына байланысты синтез уақыты қысқа және қолайлы, бұл перспективті адсорбенттердің негізгі қасиеттеріне сәйкес келеді75.Кәдімгі табиғи адсорбенттермен салыстырғанда синтезделген MNC магниттік қаныққан және сыртқы магнит өрісінің әсерінен ерітіндіден оңай жойылады76.Осылайша, бүкіл емдеу процесіне қажетті уақыт азаяды.
Адсорбция изотермалары адсорбция процесін түсіну үшін, содан кейін тепе-теңдікке жеткенде сұйық және қатты фазалар арасындағы адсорбацияның қалай бөлінетінін көрсету үшін өте маңызды.Стандартты изотермиялық теңдеулер ретінде Лангмюр және Фрейндлих теңдеулері қолданылады, олар 7-суретте көрсетілген адсорбция механизмін түсіндіреді.Лэнгмюр моделінің ұңғымасы адсорбенттің сыртқы бетінде бір адсорбат қабатының түзілуін көрсетеді.Изотермалар біртекті адсорбциялық беттер ретінде жақсы сипатталады.Сонымен бірге Фрейндлих изотермасы адсорбцияны біртекті емес бетке пресстеуге бірнеше адсорбциялық аймақтардың қатысуын және адсорбциялық энергияны жақсы көрсетеді.
MNC10, MNC15 және MNC20 үшін Ленгмюр изотермасы (a–c) және Фрейндлих изотермасы (d–f) үшін үлгі изотермасы.
Төмен еріген зат концентрациясындағы адсорбция изотермалары әдетте сызықты болады77.Ленгмюр изотерма моделінің сызықтық көрінісін теңдеу арқылы көрсетуге болады.1 Адсорбция параметрлерін анықтау.
KL (л/мг) - МБ-ның MNC-ге байланыстыру сәйкестігін көрсететін Ленгмюр тұрақтысы.Бұл ретте qmax – максималды адсорбциялық сыйымдылық (мг/г), qe – MC адсорбцияланған концентрациясы (мг/г), ал Ce – MC ерітіндісінің тепе-теңдік концентрациясы.Фрейндлих изотерма моделінің сызықтық өрнегін келесідей сипаттауға болады:
Хабарлама уақыты: 16 ақпан 2023 ж